La politique d’expansion territoriale française fait une nouvelle victime: Montmédy est conquise en 1657 et sa perte est confirmée par la Paix des Pyrénées (1659).
Dès 1672, les Espagnols réagissent aux actes de violence ennemis en renforçant la forteresse. La construction de nouvelles redoutes, comme Marie et Berlaimont, marque le début de cette deuxième ceinture fortifiée. Les premières casernes sont bâties. Une centaine de maisons dans la ville basse Grund et au Pfaffenthaler Berg sont rasées suite à l’agrandissement de la forteresse. Leurs habitants sont installés dans les nouvelles rues Chimay, Louvigny et Monterey à l’intérieur de la ville.
À partir de 1681, les troupes françaises campent devant Luxembourg. À la Noël 1683, la ville est bombardée durant plusieurs jours. C’est seulement à la fin du mois d’avril que le siège du maréchal de Créqui débute. Suite à six semaines de combats intensifs, le magistrat pousse le gouverneur Chimay à rendre la ville quasiment détruite.
Vauban tire les bonnes leçons de ce siège et renforce la forteresse sur les hauteurs environnantes. À l’intérieur, des magasins à poudre, un hospice militaire et de nouvelles casernes, comme sur le plateau du Rham sont construits.
Suite au traité de Ryswick (1697), les Français se retirent au début de l’année 1698. Ils laissent derrière eux une forteresse complètement modernisée. Les troubles de la Guerre de Succession d’Espagne (1701-1714) amènent le règne court du prince électeur Maximilien-Emmanuel de Bavière sur les Pays-Bas autrichiens, dont le Luxembourg. En s’appuyant sur la forteresse, le maréchal de Villars empêche l’avancement du duc de Marlborough en 1705. Ainsi, le Luxembourg échappe à cette guerre.
