Der südliche Teil des Herzogtums Luxemburg mit den Festungsstädten Thionville und Montmédy fällt an Frankreich. Die spanische Verwaltung reagiert 1672 mit der Verstärkung der Festung. Neuartige Redouten, wie beispielsweise Marie und Berlaymont, bilden den Anfang des zweiten Festungsgürtels. Um die Verteidigungsanlage erweitern zu können, werden 95 Häuser in der Unterstadt Grund und am Pfaffenthaler Berg abgerissen. Im Inneren der engen Oberstadt werden die Bewohner in den neuen Straßen Chimay, Louvigny und Monterey angesiedelt.
1681 stehen französische Truppen vor Luxemburg. An Weihnachten 1683 wird die Stadt mehrere Tage lang bombardiert. Ende April 1684 beginnen 30.000 Soldaten unter der Leitung von Sébastien Le Prestre de Vaubans mit der Belagerung der durch 3.400 Mann verteidigten Festung. Der Hauptangriff erfolgt gegen die Bastion Berlaymont, ein zweiter Angriff über den Bockfelsen gegen die Schlossbastion. Die Stadt ist fast vollständig zerstört, die Vorräte gehen zur Neige. Nach 36 Tagen intensiver Kämpfe drängt der Stadtrat den Gouverneur Ernst-Alexander von Chimay und Arenberg zur Übergabe der stark zerstörten Stadt. Die militärischen Verluste sind erheblich.
Vauban lässt im Anschluss die Festung auf den umliegenden Anhöhen verstärken. Im Innern entstehen Pulvermagazine, ein Militärhospital und neue Kasernen im Pfaffenthal und auf dem Rham-Plateau. Nach dem Frieden von Rijswijk ziehen die Franzosen Anfang 1698 ab. Sie hinterlassen eine modernisierte Festung.
1701 besteigt Philipp von Anjou, der Enkel Ludwigs XIV., den spanischen Thron. Im daraufhin ausbrechenden Spanischen Erbfolgekrieg verbündet sich der bayerische Kurfürst und Statthalter der Spanischen Niederlande, Max Emanuel, mit Frankreich und Spanien gegen den Kaiser Karl VI. und überlässt Frankreich seine Festungen, auch das von Gouverneur d’Autel verwaltete Luxemburg. Im Mai 1705 lagern kaiserliche Koalitionstruppen unter dem Befehl des Herzogs von Marlborough in der Nähe von Manderen. Mit der Festung im Rücken kann Maréchal de Villars 1705 deren Vordringen verhindern. So bleibt das Herzogtum von diesem Krieg weitgehend verschont. Durch den Frieden von Rastatt 1714 fallen die vormals Spanischen Niederlande an Österreich.